Hacia 1880, tras ser expulsado por su excesiva implicación, descubrió en la pintura su auténtica vocación, considerándola una vía para consolar a la humanidad. En los primeros años de la década de 1880 estudió con diversos pintores, entre los que cabe destacar a Anton Mauve. Su rápida evolución y el conocimiento de los impresionistas lo llevaron a abandonar la enseñanza académica y a reunirse con Theo en París en 1876.
Su hermano le presentó a Pissarro, Seurat y Gauguin, y esta situación coincidiría con la definición de su pintura. Su paleta se tornó definitivamente colorista y su visión, menos tradicional, dando forma a su personal visión del postimpresionismo. Su interés por el color y por la captación de la naturaleza lo indujo a trasladarse a Arles, donde su obra fue progresivamente expresando con mayor claridad sus sentimientos sobre lo representado y su propio estado mental.
Con la pretensión de crear el grupo de los «impresionistas del sur», Van Gogh alquiló una casa donde invitó a los artistas con quienes compartía intereses y en la que Gauguin pasaría dos meses. La primera crisis mental, en la que se cortó parte de la oreja izquierda, En la tarde del 23 de diciembre de 1888 Van Gogh y Paul Gauguin tuvieron un altercado en el cual se dijo que Van Gogh amenazó a Gauguin con una navaja. Más tarde esa noche Van Gogh volvió a la "Casa Amarilla" en Arles donde él vivía y se mutiló el lóbulo de la oreja izquierda, y no la oreja completamente como se piensa generalmente. Van Gogh luego envolvió el lóbulo de la oreja en un paño y se las arregló para ir a su burdel favorito donde le presentó este "regalo" a una prostituta llamada Rachel. Regresa a casa amarilla donde colapsa; es descubierto por la policía y es enviado al hospital Hôtel-Dieu en Arles. Gauguin deja Arles con rumbo a París y no vuelve a tener contacto con Vicent, exceptuando luego algunas cartas. tuvo lugar en la Navidad del mismo año 1888.
En abril del año siguiente, ante el temor a perder su capacidad para trabajar, pidió ser ingresado en el hospital psiquiátrico de Saint-Rémy-de-Provence donde permaneció doce meses. Tras sufrir diversos ataques y ante la imposibilidad de salir al exterior a pintar, realizó obras relacionadas con el hospital, retratos de médicos y reinterpretaciones de obras de Rembrandt, Delacroix y Millet.
La pérdida de contacto con la realidad y una progresiva sensación de tristeza son las claves de este período en el que Van Gogh desarrolló un estilo basado en formas dinámicas y en el uso vigoroso de la línea, de lo cual resultó una pintura más intrépida y visionaria que la de Arles.
Sin conseguir superar el estado de melancolía y soledad en que se encontraba, en mayo de 1890 se trasladó a París para visitar a su hermano Theo. Por consejo de éste, viajó a Auvers-sur-Oise, donde fue sometido a un tratamiento homeopático por el doctor, y pintor aficionado, Paul-Ferdinand Gachet.
En este pequeño pueblo retrató el paisaje y sus habitantes, intentando captar su espíritu. Su estilo evolucionó formalmente hacia una pintura más expresiva y lírica, de formas imprecisas y colores más brillantes. Pese a que unos meses más tarde el doctor Gachet consideró que se encontraba plenamente curado, su estado de ánimo no mejoró debido a los sentimientos de culpa provocados por la dependencia de su hermano Theo y por su fracaso profesional. Sumido en esta situación de angustia, el 27 de julio Van Gogh se descerrajó un disparo en el pecho; murió dos días más tarde.
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